Synthèse en un seul pot de polymères de coordination poreux


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En général, les propriétés des cristaux sont fortement déterminées non seulement par leur composition chimique, mais aussi par leur morphologie, leur taille et leur structure de surface. Au cours de la dernière décennie, les cristaux avec des facettes cristallines spécifiques ont suscité un grand intérêt pour la recherche car les facettes exposées sur les cristaux affectent finement les propriétés chimiques et physiques des matériaux fonctionnels. Par exemple, les nanocristaux métalliques nobles à facettes à indice élevé présentent généralement une activité plasmonique et catalytique beaucoup plus élevée que celle des nanocristaux à facettes à faible énergie. Par conséquent, la conception et la synthèse de cristaux avec des facettes cristallines spécifiques sont souhaitées, mais restent un défi. Les polymères de coordination poreux (PCP) ou les armatures organométalliques (MOF), qui sont considérés comme une classe unique de matériaux hybrides inorganiques-organiques avec des centres métalliques et des liants organiques, ont reçu une attention croissante ces dernières années car de leur structure de pores sur mesure, de leur grande surface spécifique et de nombreuses propriétés exceptionnelles telles que l'adsorption et le stockage de gaz, la libération de médicaments, la détection, les membranes et la catalyse.


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Par rapport à d'autres méthodes, les synthèses de précipitation à base de solution à température ambiante présentent certains avantages, tels qu'un processus de réaction sûr, des conditions de réaction facilement contrôlables, une faible consommation d'énergie et un temps de réaction court. D'autre part, l'utilisation de divers additifs est une approche de synthèse importante pour la fabrication de matériaux NMOF avec une morphologie et une taille ajustables car les additifs suppriment généralement la nucléation et la croissance cristalline pendant le processus de réaction. Les acides monocarboxyliques et leurs sels ont été largement utilisés comme additifs ou agents de coiffage pour la préparation de NMOF qui peuvent altérer l'équilibre de coordination à la surface du cristal pendant le processus de nucléation et de croissance. Kitagawa et ses collègues ont utilisé la combinaison de la méthode de modulation de coordination et de synthèse micro-ondes pour contrôler la taille et la morphologie de HKUST-1 dans lequel l'acide dodécanoïque était utilisé comme modulateur de coordination. Huber et Fischer ont donné des colloïdes MOF-5 stables et sélectionnés par taille en ajoutant de l'acide perfluoroéthylbenzoïque comme réactif de coiffage. En outre, les N-hétérocycles et les alkylamines sont également utilisés comme additifs dans la synthèse des MOF et des ZIF.


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Cependant, à notre connaissance, l'étude sur d'autres types d'additifs tels que les acides des bases permettant de contrôler la morphologie des NMOF, notamment induisant l'évolution morphologique cristalline du polyèdre, n'a pas été réalisée à ce jour. Bien que le rôle du pH du milieu réactionnel, qui est de déprotoner les ligands, d'accélérer la vitesse de nucléation et par conséquent de réduire la taille des particules, a été systématiquement étudié, les études détaillées sur l'évolution morphologique du cristal induite par l'environnement acido-basique du les milieux réactionnels sont rares. Dans ce travail, nous développons une méthode simple et directe pour la synthèse en un seul pot de polymères de coordination poreux de forme contrôlable en utilisant différentes bases (acétate de sodium, ammoniac aqueux, triéthylamine et NaOH) comme réactifs de déprotonation dans le mélange éthanol-eau à température ambiante. Nous avons spécifiquement sélectionné le polymère de coordination poreux MOF-14 ([Cu (BTB)], H BTB = 4,4 ′, 4 ”-benzène-1,3,5-triyl-tribenzoïque acide) comme matériau candidat pour les études qui possède un Unité de construction secondaire à roue à aubes en dicopper qui présente des centres métalliques non saturés lors de l'activation et qui a reçu une grande attention en raison de sa porosité élevée et de ses grandes surfaces spécifiques.


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